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学术动态

实验室主任郭烈锦院士团队在稳定金属高价态促进CO2还原稳定产甲酸研究方面取得进展

2024年09月06日 09:31  点击:[]

       非贵金属铟被认为是产甲酸的优良催化剂,在工业中具有广阔的应用前景。尽管,铟基电极实现了较高的甲酸选择性,但在产率和稳定性方面仍面临挑战,难以满足大规模应用的需求。这主要归因于在反应过程中其易发生催化剂结构重整,铟易从高价态向低价态纯金属铟转变。然而,纯金属铟对CO2的吸附能力较弱,难以在高电流和长时间条件下维持高甲酸选择性,导致产甲酸性能下降。为解决这一问题,研究人员提出了多种策略。例如,将锌引入硫化铟中以稳定三价铟。但,现有的方法非常有限,且稳定效果不理想。

 

 

       本工作发现,与单相材料(In2O3或In2S3)相比,富含裂纹结构的In1/S2(In2O3和片状In2S3复合结构)在甲酸选择性、电流密度和稳定性方面显著增强。即使长时间反应后,In1/S2也能很好的保持裂纹结构及晶体相态。并且,In1/S2上的晶格氧在反应前后几乎没有变化,表明In2O3在CO2还原反应过程中能够维持高架态。此外,原位拉曼光谱测试结果也表明In1/S2中的In2O3和In2S3的特征峰在CO2还原反应过程中一直稳定存在,进一步确认了In1/S2增强的电化学性能归因于In2O3和In2S3,特别是In2O3的稳定存在。电化学CO2还原反应测试结果表明,In1/S2在200 mA cm–2的工业级电流密度下,经过50小时测试,甲酸选择性仍保持在90%以上,显著优于单相材料。在此基础上结合光电器件组建的光/电化学CO2还原反应体系实现了18.33%的太阳能到甲酸的能量效率和19.49%的太阳能到碳氢燃料的能量效率。这项工作为稳定高价态铟促进产甲酸提供了的新策略。

 

 

       近日,该研究成果以《稳定高价态铟促进电化学CO2还原产甲酸》(Stabilized High-Valent Indium for Promoted Formate Production from Electrochemical CO2 Reduction)为题,发表在国际材料学顶级期刊《先进功能材料》(Advanced Functional Materials)上。绿色氢电全国重点实验室为第一单位和唯一通讯单位,郭烈锦教授和刘亚副研究员为通讯。该研究工作得到国家自然科学基金“能源有序转化”基础科学中心(52488201)支持。

 

 

       论文链接

       https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adfm.202408977


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